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（光）電化學N2還原制NH3，由于N2溶解度極低以及高解離能的N≡N鍵，極大地限制了其發(fā)展前景。硝酸鹽電還原（NORR）制備NH3具有N=O鍵能低、硝酸鹽溶解度高等優(yōu)點，為NH3電合成的發(fā)展提供了廣闊的前景。此外，NORR是一個8電子轉移的過程且硝酸根具有很強的氧化性?；诖耍艿戒\空氣電池的啟發(fā)，香港城市大學的支春義教授團隊，利用Pd摻雜的TiO2納米陣列（Pd/TiO2）作為催化電極，首次開發(fā)了一種硝酸鋅電池系統(tǒng)，該電池具有同時合成NH3和對外供電的雙重功能，功率密度為0.87mW cm-2，NH3的法拉第效率為81.3%。此外，將Pd/TiO2納米陣列電極直接作為NORR催化劑，可獲得高達1.12 mg cm-2 h-1 NH3產(chǎn)率，92.1% NH3法拉第效率以及99.6%硝酸鹽轉化率。該工作驗證了TiO2中Pd摻雜對促進NORR的積極作用，而且首次提出了鋅-硝酸根電池系統(tǒng)，為合成NH3提供了一種有效的策略，并拓寬了鋅基電池的應用領域。

【詳細內容】

圖1a-b揭露了Pd/TiO2催化劑具有納米陣列的形貌特性：直徑約200nm的TiO2納米棒均勻地垂直生長的碳布表面。圖1c顯示Pd元素成功地摻雜進了TiO2納米陣列中。圖1e中的TEM顯示，Pd摻雜后加大了TiO2的晶面間距。
港城大支春義教授團隊EES: “一箭雙雕”——鋅-硝酸根電池用于電化學氨合成和
圖2a-c表明，當Pd異質原子摻入TiO2后，會導致TiO2的XRD和XPS特征峰的偏移，同時引起TiO2納米陣列表面能的降低。圖2d-e，電子密度等高線譜和PDOS表明，Pd摻雜確實導致了TiO2電子結構的改變。這些電子結構的改變預示著Pd摻雜后TiO2的催化活性會得到提高。圖2g顯示，摻雜后的TiO2具有更強的電子捕獲能力。表明Pd/TiO2催化劑具有更好的硝酸根還原能力。吉布斯自由能譜也進一步的驗證了這一結果：與純的TiO2納米陣列催化劑相比，硝酸根還原的各種中間產(chǎn)物在Pd/TiO2表面的吸附能更靠近0，這有利用中間產(chǎn)物的脫附，意味著Pd/TiO2比純的TiO2具有更高的NORR催化活性。
圖3a實驗結果表明，Pd摻雜后確實提高了TiO2催化劑的電化學活性面積。在含有硝酸根的溶液中，Pd/TiO2催化劑具有更大的還原電流。將Pd/TiO2陣列作為催化電極，組裝的鋅-硝酸根電池展示出了0.87mW cm-2的功率密度，81.3%的NH3法拉第效率。此外，該電池具有持續(xù)放電的功能，經(jīng)過12小時的放電，NH3的法拉第效率和產(chǎn)率幾乎不變，同時還能維持電子表正常工作。
港城大支春義教授團隊EES: “一箭雙雕”——鋅-硝酸根電池用于電化學氨合成和

更進一步，作者還研究了Pd/TiO2納米陣列催化劑單純的硝酸根還原性能。圖4表明，在H型電解池中，Pd/TiO2展現(xiàn)出了非常高的硝酸根還原活性，催化劑獲得了超高的 NH3 產(chǎn)率，為1.12 mg cm-2 h-1 (或 0.066 mmol cm-2 h-1)和92.1 %的NH3 FE, 以及接近100%的硝酸根轉化率（約99.6%）。
港城大支春義教授團隊EES: “一箭雙雕”——鋅-硝酸根電池用于電化學氨合成和

【總結】

氨對氮基肥料的生產(chǎn)至關重要，而電力是人類社會發(fā)展的關鍵支柱。此項工作成功地制備了一種Pd摻雜的TiO2納米陣列催化劑，具有優(yōu)異的電還原硝酸制氨的能力。將該納米陣列作為催化劑電極，成功地開發(fā)了一種全新的鋅-硝酸根電池系統(tǒng)，該電池具“一箭雙雕”的雙功能性，可利用NORR的電子發(fā)電并直接產(chǎn)生氨。該工作不僅證實了Pd摻雜對加速 NORR 動力學的積極影響，更重要的是，首次證明了硝酸原電池的可行性，為NH3的生產(chǎn)提供了一個新的策略，拓寬了鋅基電池的應用領域。 

原標題：港城大支春義教授團隊EES: “一箭雙雕”——鋅-硝酸根電池用于電化學氨合成和電能輸出