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自全固態(tài)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）首次報(bào)道9.7%的功率轉(zhuǎn)換效率以來，PSC已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了25.5%的單結(jié)記錄認(rèn)證效率，該效率可以與硅太陽(yáng)能電池媲美。最近，鈣鈦礦/硅疊層太陽(yáng)能電池已經(jīng)取得了29.15%的記錄效率。盡管單結(jié)和疊層電池都實(shí)現(xiàn)了高的效率，但是差的長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性仍然制約著PSC的大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。PSC的穩(wěn)定性與其功能層及界面密切相關(guān)。其中，鈣鈦礦組分對(duì)制備高效穩(wěn)定PSC至關(guān)重要。鈣鈦礦吸光材料一般使用ABX3的化學(xué)式，其中A代表單價(jià)陽(yáng)離子，B代表二價(jià)金屬陽(yáng)離子，X代表單價(jià)陰離子。目前大多數(shù)效率高于23%的電池都是基于含甲銨鈣鈦礦組分制備的，如MAFA基鈣鈦礦、CsMAFA基鈣鈦礦等。然而，MA+陽(yáng)離子已經(jīng)被證明容易揮發(fā)而脫離鈣鈦礦晶格，導(dǎo)致差的熱穩(wěn)定性。據(jù)報(bào)道，MAPbI3即使在80°C的低溫也容易發(fā)生分解。而且，MAPbI3在55°C就從四方相轉(zhuǎn)變到立方相。人們已經(jīng)報(bào)道MAPbI3顯示差的光和濕度穩(wěn)定性。總之，差的穩(wěn)定性對(duì)含甲銨PSC的實(shí)際應(yīng)用提出了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)無(wú)甲銨PSC是一種解決以上不穩(wěn)定性的行之有效的方法。

通過使用FA+和Cs+取代MAPbI3可分別得到無(wú)甲銨鈣鈦礦FAPbI3和CsPbI3。雖然在所有鉛基鈣鈦礦中FAPbI3擁有最為理想的帶隙（1.48 eV），但是其容易從α黑色相自發(fā)轉(zhuǎn)變到δ黃色相，這是由于稍微偏大的容差因子造成的。相比之下，CsPbI3的容差因子偏小，導(dǎo)致其黑色相不穩(wěn)定。而且，CsPbI3的帶隙太大不利于光捕獲效率和最終的器件效率。幸運(yùn)的是，通過在FAPbI3中引入適量的Cs+已經(jīng)被證明可以有效穩(wěn)定FAPbI3的黑色相，這是由于增加的熵和相變能。銣（Rb+）也被采用來部分取代CsFA基無(wú)甲銨鈣鈦礦的A位，改善了薄膜質(zhì)量，從而增加了器件性能。此外，在CsFA基無(wú)甲銨鈣鈦礦中納入適量的Br-能夠進(jìn)一步增加相穩(wěn)定性及鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量?；诩{入大量Br-和Cs+寬帶隙的混合FA+和Cs+鉛混合I-和Br-鈣鈦礦已經(jīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，但是其效率顯著低于含甲銨器件。這表明引入大量的Br-和Cs+增加了帶隙，從而減小電流密度。這種以犧牲效率來增加穩(wěn)定性的方式是不可取的。過去兩年窄帶隙無(wú)甲銨鈣鈦礦（FA0.95Cs0.05PbI3 and FA0.92Cs0.08PbI3）已經(jīng)被嘗試并取得了超過22%的效率。這表明通過減少Br-和Cs+的含量來制備窄帶隙無(wú)甲銨鈣鈦礦是增加電流密度和器件效率的關(guān)鍵。然而，含甲銨器件和無(wú)甲銨器件之間還有很大的效率差距。此外，當(dāng)前無(wú)甲銨器件的穩(wěn)定性依然遠(yuǎn)遠(yuǎn)無(wú)法滿足國(guó)際光伏商業(yè)化應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)（IEC 61215）。眾所周知，穩(wěn)定性和效率損失主要由體相和界面非輻射復(fù)合損失決定。因此，迫切希望通過減少非輻射復(fù)合損失來同時(shí)提升器件的效率和穩(wěn)定性。

過去幾年，人們已經(jīng)開展了大量的研究工作來改善無(wú)甲銨鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量，從而抑制體相非輻射復(fù)合，如組分工程、前驅(qū)體溶劑工程、添加劑工程等。鑒于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中使用的有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦所具有的軟的離子性質(zhì)，在高溫退火和快速結(jié)晶過程中在鈣鈦礦薄膜的體相及表界面不可避免地會(huì)產(chǎn)生大量的缺陷。大多數(shù)體相缺陷都是一維點(diǎn)缺陷，常常是淺能級(jí)缺陷。而大多數(shù)界面缺陷常常深能級(jí)缺陷，嚴(yán)重破壞器件性能。據(jù)報(bào)道，多晶鈣鈦礦薄膜界面缺陷的數(shù)量比薄膜內(nèi)部的缺陷數(shù)量高1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，界面非輻射復(fù)合在非輻射復(fù)合中占主要地位。被界面深能級(jí)缺陷俘獲的電荷及從薄膜體相遷移到表面的帶電離子會(huì)累積在界面，導(dǎo)致能帶彎曲、能帶再排列、界面非輻射復(fù)合，最終破壞器件性能。此外，界面缺陷將會(huì)導(dǎo)致界面應(yīng)力，從而導(dǎo)致界面非輻射復(fù)合損失，最終導(dǎo)致器件性能損失。因此，理性界面工程對(duì)最小化界面非輻射復(fù)合損失至關(guān)重要。然而，在過去幾年，通過界面工程調(diào)控?zé)o甲銨器件界面非輻射復(fù)合的工作非常有限。

在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池領(lǐng)域，人們已經(jīng)開發(fā)了各種各樣的分子來鈍化界面缺陷，如路易斯酸分子、路易斯堿分子、有機(jī)或者無(wú)機(jī)鹽分子、二維鈣鈦礦、量子點(diǎn)等。其中，路易斯堿分子在鈍化界面缺陷方面已經(jīng)被證明非常有效。路易斯堿分子常常通過分子中給電子原子和未配位的鉛缺陷之間的配位作用來鈍化缺陷。然而，大多數(shù)報(bào)道的分子常常只含有一種活性位（N，O或者S）。即使少數(shù)報(bào)道的分子（如聚合物分子）擁有超過一個(gè)活性位，但是由于大的空間位阻效應(yīng)其分子中的所有活性位很難同時(shí)參與缺陷鈍化。為了將路易斯堿分子的缺陷鈍化效果最大化，迫切需要通過理性分子設(shè)計(jì)與調(diào)控開發(fā)多活性位鈍化分子來將界面非輻射復(fù)合損失最小化。

鑒于此，重慶大學(xué)陳江照研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種界面缺陷鈍化及應(yīng)力釋放策略，即使用多活性位點(diǎn)路易斯堿配體分子（(5-巰基-1,3,4-噻二唑-2-基硫代)乙酸：MTDAA）來改性無(wú)甲銨鈣鈦礦薄膜的表面及晶界。通過理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了MTDAA分子中的多個(gè)活性位點(diǎn)與鈣鈦礦薄膜表面和晶界的未配位的鉛之間有很強(qiáng)的化學(xué)作用。理論上證明了無(wú)論碘化鉛（PbI2）端面還是碘甲脒（FAI）端面相對(duì)于單活性位點(diǎn)吸附多活性位點(diǎn)吸附在熱力學(xué)上更有利。MTDAA改性顯著減小缺陷密度、增加載流子壽命及幾乎完全釋放界面殘余應(yīng)力。經(jīng)過MTDAA改性，器件的效率從20.26%增加到21.92%。未封裝的改性的器件在環(huán)境中老化1776小時(shí)仍然保留初始效率的99%，在60 °C老化1032小時(shí)后保留初始效率的91%。該研究成果為開發(fā)多活性位點(diǎn)分子來同時(shí)提升器件的效率和穩(wěn)定性提供了理論與實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)，為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的商業(yè)化應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。 

原標(biāo)題：多活性位點(diǎn)配體分子工程助力高效穩(wěn)定無(wú)甲銨鈣鈦礦太陽(yáng)能電池