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第一作者：Carlo A.R. Perini
通訊作者：Samuel D. Stranks，Juan-Pablo Correa-Baena，Robert L.Z. Hoye
通訊單位：?jiǎn)讨蝸喞砉W(xué)院，劍橋大學(xué)，倫敦帝國(guó)理工學(xué)院

當(dāng)前，單結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）超過(guò)了25％，并且即將達(dá)到晶體硅太陽(yáng)能電池的最高認(rèn)證PCE（26.7％）。鈣鈦礦光伏技術(shù)正處于商業(yè)化的前沿，牛津光伏和Microquanta Semiconductor都利用成熟的生產(chǎn)線，并準(zhǔn)備很快交付首批商業(yè)化光伏產(chǎn)品。

盡管如此，高效率的鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池都是在面積約0.1-1 cm2的實(shí)驗(yàn)室規(guī)模器件上實(shí)現(xiàn)，這相當(dāng)于或小于一個(gè)指甲蓋。展望未來(lái)，關(guān)鍵問(wèn)題如下：（1）鹵化物鈣鈦礦電池如何達(dá)到其實(shí)際極限（單結(jié)器件為30％；鈣鈦礦基的疊層器件為35％）；（2）在使用可擴(kuò)展、成本效益高的設(shè)備來(lái)快速制造模組級(jí)器件中，如何保持有效和穩(wěn)定的性能；（3）如何在商業(yè)水平上管理模塊的生命周期。

這些關(guān)鍵問(wèn)題已經(jīng)得到了廣泛的討論，從這些討論中出現(xiàn)的重要挑戰(zhàn)包括：(1)理解鹵化物鈣鈦礦薄膜中的納米級(jí)微觀結(jié)構(gòu)，(2)管理界面以減少非輻射復(fù)合和鈣鈦礦降解，以及(3)解決鈣鈦礦制造和部署中的速度、穩(wěn)定性和毒性挑戰(zhàn)。為此，喬治亞理工學(xué)院Juan-Pablo Correa-Baena，劍橋大學(xué)Samuel D. Stranks，倫敦帝國(guó)理工學(xué)院Robert L.Z. Hoye等討論了這些挑戰(zhàn)，并指出在鹵化物鈣鈦礦電池即將進(jìn)入商業(yè)市場(chǎng)的關(guān)鍵時(shí)刻，該領(lǐng)域未來(lái)的重要方向。

鈣鈦礦吸收層中納米級(jí)性能、化學(xué)和結(jié)構(gòu)的異質(zhì)性
可視化原子尺度缺陷

通過(guò)利用掃描透射電子顯微鏡的低劑量、低角度環(huán)形暗場(chǎng)成像，人們已經(jīng)獲得了FAPbI3和MAPbI3薄膜的原子分辨率圖像，這種原子水平的理解為鹵化鈣鈦礦卓越性能的機(jī)理提供了新的見(jiàn)解。殘留的前驅(qū)體PbI2和FAPbI3晶粒之間具有連貫，無(wú)缺陷，低應(yīng)變的界面，這有助于解釋為什么少量的PbI2可能不會(huì)損害電池性能。同時(shí)，鈣鈦礦中相對(duì)未被探索的結(jié)構(gòu)缺陷、但常見(jiàn)的堆積缺陷和刃位錯(cuò)(圖1A和1B)，可能對(duì)性能有重要的影響。對(duì)FAPbI3/FAPbI3晶界的研究提供了更深入的了解：雖然大多數(shù)三點(diǎn)晶界是連續(xù)結(jié)晶的，但一些晶界明顯包含非晶態(tài)材料和排列的點(diǎn)缺陷(圖1C和1D)。對(duì)觀察到的結(jié)構(gòu)缺陷進(jìn)行完整、連貫地理解需要更多的工作，重點(diǎn)是結(jié)合光物理信息和模擬的原子分辨率成像，以確定哪些缺陷與材料的穩(wěn)定性和性能最相關(guān)。
深陷阱
陷阱輔助復(fù)合造成的顯著性能損失仍然存在于鹵化物鈣鈦礦吸收層中。了解這些深陷阱的起源是最終緩解它們并提高器件性能的關(guān)鍵步驟。最近，研究人員結(jié)合了光發(fā)射電子顯微鏡和各種掃描電子分析技術(shù)，揭示了(Cs0.05FA0.78MA0.17)Pb(I0.83Br0.17)3和其他鹵化物鈣鈦礦中深陷阱的分布。在光致發(fā)光量子效率（PLQE）較低區(qū)域內(nèi)的陷阱不是均勻分布，而是聚集在膜的表面（圖1E）。這些陷阱簇具有空穴陷阱特征，幾乎只在晶體學(xué)和組成上不同的晶界處形成。這個(gè)結(jié)果說(shuō)明在納米尺度上管理結(jié)構(gòu)和組成對(duì)于獲得鹵化物鈣鈦礦器件的最佳性能至關(guān)重要；鈣鈦礦器件的光伏性能受鹵化物鈣鈦礦晶體外部而不是晶體內(nèi)部的限制。未來(lái)的工作必須集中在理解這些結(jié)晶相雜質(zhì)，并確定這些性能損失和穩(wěn)定性損失有何關(guān)系。使用上面討論的技術(shù)進(jìn)行的相關(guān)原子分辨率研究將提供對(duì)簇中缺陷的特定類型以及它們?nèi)绾坞S組成或結(jié)構(gòu)變化的見(jiàn)解。這種原子，納米和微米尺度的理解對(duì)于指導(dǎo)消除這種不均勻性至關(guān)重要。

最小化復(fù)合和降解的界面工程是高效穩(wěn)定性能的關(guān)鍵
除了理解和控制薄膜中的缺陷，將鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的效率提高到極限值還需要關(guān)注界面的設(shè)計(jì)，以消除非輻射損失，實(shí)現(xiàn)有效的、選擇性的電荷提取。

鹵化物鈣鈦礦界面的挑戰(zhàn)
界面會(huì)限制鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的開(kāi)路電壓（Voc），填充因子（FF）和穩(wěn)定性。迄今為止，用大量的有機(jī)鹽處理鹵化物鈣鈦礦薄膜的上表面已產(chǎn)生了一些最高的PCE。 根據(jù)所用有機(jī)陽(yáng)離子的大小，該處理可產(chǎn)生有機(jī)鹽膜，或?qū)Ⅺu化物鈣鈦礦的上表面轉(zhuǎn)化為2D鈣鈦礦。然而，由于鹵化物鈣鈦礦溶液沉積到有機(jī)鹽或2D鈣鈦礦層上會(huì)溶解該層，因此難以在鈣鈦礦的下表面實(shí)現(xiàn)該策略。最近的研究表明，通過(guò)使用自組裝單分子層(SAMs)，可以克服對(duì)襯底側(cè)鈣鈦礦界面鈍化的挑戰(zhàn)。厚度小于1 nm的SAM直接與鹵化物鈣鈦礦層和電極接觸，最大程度地降低接觸電阻，從而同時(shí)提高Voc和FF。鹵化物鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)定性也得到增強(qiáng)，因?yàn)闇p少了電極界面處的電荷積聚，并且鈣鈦礦的表面缺陷被SAM的甲基官能團(tuán)鈍化了（圖2 A）。

圖2 提高效率和穩(wěn)定性的界面工程

朝向輻射極限
界面鈍化的不懈努力使得鹵化取鈣鈦礦電池的Voc達(dá)到了細(xì)致平衡極限的95.8％，與GaAs電池的95.9％值相匹配。但鹵化物鈣鈦礦的FF和短路電流密度（Jsc）僅分別達(dá)到細(xì)致平衡極限的93.8％和93.2％，落后于>95％的Si和GaAs值?？朔@些限制將需要以下工作：（1）消除鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中跨界面的傳輸損失；（2）將鹵化鈣鈦礦膜的內(nèi)量子效率提高到100％，以同時(shí)提高Jsc和FF超過(guò)極限值的95％。這對(duì)于較寬帶隙鈣鈦礦組合物（用于疊層光伏中的頂部電池）尤其重要，該組合物離其輻射極限還很遠(yuǎn)。

到目前為止，高效鹵化物鈣鈦礦電池僅依靠鈍化一個(gè)鈣鈦礦界面。SAM和2D鹵化物鈣鈦礦的組合使用分別鈍化底部和頂部界面，有可能使FF和J sc都接近其極限（圖2B）。但是，要超越當(dāng)前的最新技術(shù)水平，還需要對(duì)鈍化層進(jìn)行更好的控制，并且需要更好地理解鈍化層進(jìn)行電荷提取的機(jī)制。


鈣鈦礦生產(chǎn)的速度，穩(wěn)定性和毒性因素
量產(chǎn)速度
盡管現(xiàn)已成功制造了效率>25％的單結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，但有效面積只有約0.1 cm2。要實(shí)現(xiàn)千兆瓦規(guī)模的鈣鈦礦生產(chǎn)，每年將需要沉積數(shù)百萬(wàn)平方米的電池。這不僅需要開(kāi)發(fā)能夠在>100 cm2面積的模組上生長(zhǎng)均勻和高質(zhì)量薄膜的沉積方法，速度也是一個(gè)必要的考慮因素。處理速度會(huì)影響每個(gè)制造小時(shí)可處理的模組數(shù)量，而提高處理速度對(duì)于降低資本密集度，模組制造成本和度電成本(LCOE)至關(guān)重要。因此，大面積溶液處理方法（例如，刮刀涂布，噴墨印刷，狹縫涂布，絲網(wǎng)印刷和凹版印刷）因其與環(huán)境條件下高通量卷對(duì)卷的兼容性而備受關(guān)注。（圖3 A） 鈣鈦礦組件的使用壽命
目前，鈣鈦礦領(lǐng)域的主要重點(diǎn)是效率。但是，圖3 B中所示的技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析表明，與模組壽命相比，將鈣鈦礦單結(jié)光伏組件的效率從14%-18%改變對(duì)LCOE的影響很小。穩(wěn)定性將在未來(lái)的商業(yè)化努力中占據(jù)中心位置。因此，人們已經(jīng)做出了重大努力，以超越熱力學(xué)不穩(wěn)定的MAPbI3，開(kāi)發(fā)更穩(wěn)定的鹵化物鈣鈦礦成分。除了薄膜之外，還需要更多的努力來(lái)開(kāi)發(fā)用于鈣鈦礦模組的包裝材料，以及專門(mén)針對(duì)鈣鈦礦的加速降解測(cè)試協(xié)議。

緩解鈣鈦礦模組生命周期中的毒性挑戰(zhàn)
最近，在減輕與鈣鈦礦整個(gè)生命周期中鉛毒性相關(guān)的風(fēng)險(xiǎn)方面已取得了一些進(jìn)展，如圖3C所示。例如，鐵-羥基磷灰石復(fù)合材料可以從污染的極性溶劑(如淡水)中吸附鉛并進(jìn)行分離。除了鉛的危害外，鈣鈦礦制造中使用的溶劑(例如，常用的N,N-二甲基甲酰胺)可能比鉛本身更危險(xiǎn)。因此，因此，未來(lái)的工作應(yīng)著重于開(kāi)發(fā)使用良性溶劑（例如二甲亞砜）的大面積制造工藝， 或無(wú)溶劑的方法，例如基于快速蒸汽的沉積技術(shù)。

總之，鹵化鉛鈣鈦礦光伏領(lǐng)域在短時(shí)間內(nèi)取得了驚人的進(jìn)展。目前，單結(jié)多晶鈣鈦礦電池的性能已接近單晶硅電池。與此同時(shí)，鈣鈦礦電池現(xiàn)在正處于從實(shí)驗(yàn)室向市場(chǎng)轉(zhuǎn)移的高峰期。要想達(dá)到鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的輻射極限，并將該技術(shù)商業(yè)化，就需要在納米級(jí)、界面級(jí)以及器件和模塊級(jí)進(jìn)行開(kāi)發(fā)。特別是，了解雜質(zhì)和擴(kuò)展缺陷的作用，以及開(kāi)發(fā)更有效的鈍化界面方法，將是將效率推向輻射極限的關(guān)鍵。對(duì)于商業(yè)化而言，需要將重點(diǎn)從效率上轉(zhuǎn)移到快速規(guī)模化制造、提高模組壽命以及開(kāi)發(fā)技術(shù)以降低鈣鈦礦生命周期內(nèi)的毒性風(fēng)險(xiǎn)。克服這些瓶頸可以使鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池滿足快速加速光伏部署的迫切需要。

Perini et al., Pressing challenges in halide perovskite photovoltaics—from the atomic to module level, Joule (2021)，

原標(biāo)題：鈣鈦礦電池走向商業(yè)化的關(guān)鍵時(shí)刻 牛津光伏等將交付首批產(chǎn)品