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【背景簡介】

高性能、重量輕、成本低、環(huán)境友好的太陽能電池一直是光伏領(lǐng)域追求的目標(biāo)。超薄太陽能電池以其節(jié)約的材料消耗、靈活輕便的外形、高效的電荷收集能力等優(yōu)勢，在可穿戴和柔性設(shè)備的應(yīng)用中展現(xiàn)出了巨大的潛力。

為了補(bǔ)償超薄吸收層對光收集不完全導(dǎo)致的斷路電流的下降，不同的光捕獲策略被采用。然而，光捕獲結(jié)構(gòu)的使用增加了非輻射復(fù)合并使結(jié)構(gòu)制作過程變得復(fù)雜。采用固有吸收系數(shù)高的新型超薄光伏吸收體可以解決這一問題。其中無毒的三元化合物AgBiS2在超薄太陽能電池光吸收劑的應(yīng)用中表現(xiàn)出了巨大的潛力。然而，陽離子無序的不均勻性，大大限制了AgBiS2的吸收系數(shù)達(dá)到其理論值。

【成果簡介】

來自巴塞羅那科技學(xué)院的Gerasimos Konstantatos教授課題組的研究者，報(bào)道了基于AgBiS2納米晶體的超薄高效太陽能電池。通過溫和退火改善陽離子無序的不均勻性，AgBiS2納米晶體的光吸收得到了極大的提高。基于AgBiS2納米晶體制作的超薄太陽能電池表現(xiàn)出優(yōu)異的特性，其短路電流密度達(dá)到27 mA cm-2，而功率轉(zhuǎn)換效率達(dá)到9.17%（認(rèn)證值為8.85%），并且在環(huán)境條件下具有高穩(wěn)定性。相關(guān)論文以“Cation disorder engineering yields AgBiS2 nanocrystals with enhanced optical absorption for efficient ultrathin solar cells”發(fā)表在Nature Photonics上。


【圖文導(dǎo)讀】

1、陽離子無序均勻性和吸收行為

AgBiS2納米晶體是一種包含環(huán)境友好元素的納米材料。AgBiS2納米晶體中，Ag位點(diǎn)周圍的陽離子分布存在不均勻的無序性。圖1a顯示了AgBiS2納米晶體內(nèi)不均勻陽離子無序的情況。AgBiS2的價(jià)帶最大值（VBM）主要來自Ag d和S p狀態(tài)，而導(dǎo)帶最小值（CBM）來自Bi p和S p相互作用（圖1b）。在當(dāng)?shù)氐碾娮訝顟B(tài)密度中，可以觀察到陽離子分離配置的Ag衍生的VBM和Bi衍生的CBM的明顯空間分離（圖1c）。相反，在均勻的陽離子無序狀態(tài)下，我們預(yù)測VBM和CBM在整個(gè)材料上離域（圖1d），陽離子分布和帶極值的空間（離域）定位之間的相關(guān)性（圖1e）。


圖2a中提供了AgBiS2在不均勻和均勻陽離子無序狀態(tài)對應(yīng)的理論模擬吸收光譜，結(jié)果表明均勻陽離子無序狀態(tài)下光學(xué)吸收更強(qiáng)。圖2b顯示了納米晶體薄膜在不同溫度下退火的吸收系數(shù)?？紤]到退火溫度越高，陽離子無序的均勻性越好，圖2b中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與圖2a中的理論模擬很好地匹配。通過退火獲得的AgBiS2納米晶體，其在400至1000 nm的寬光譜范圍內(nèi)的吸收系數(shù)比目前用于光伏技術(shù)的任何其他材料大5-10倍（圖2c）。為了評估AgBiS2 納米晶體的光吸收能力，本文使用轉(zhuǎn)移矩陣法計(jì)算了可實(shí)現(xiàn)的最大短路電流密度（Jsc）。隨著退火溫度的增加，我們觀察到了在低活性層厚度（t < 200 nm）下最大短路電流密度（Jsc）的增加（圖2d）。對于30納米的吸收層，預(yù)測的光伏效率高達(dá)26%，表明基于AgBiS2納米晶體薄膜的超薄太陽能電池的性能潛力（圖2e）。

2、陽離子構(gòu)型轉(zhuǎn)變

為了進(jìn)一步驗(yàn)證所提出的陽離子均勻化是導(dǎo)致AgBiS2 納米晶體薄膜中光學(xué)吸收增強(qiáng)的基本機(jī)制，首先，測量了薄膜的厚度，以排除納米晶體致密化作為主導(dǎo)因素。此外，本文使用X射線衍射（XRD）和透射電子顯微鏡（TEM）來探測退火時(shí)陽離子無序均勻化引起的晶體結(jié)構(gòu)變化。退火后的X射線衍射（XRD）的峰寬減小，同時(shí)峰位向更高的角度移動(dòng)（圖3a）。為了消除晶體尺寸和陽離子排列的影響，以及解釋結(jié)晶度的明顯變化，本文計(jì)算了具有均勻陽離子無序結(jié)構(gòu)的立方AgBiS2（空間群Fm-3m）的預(yù)期XRD衍射圖案。結(jié)果顯示，出峰位明顯向較高角度移動(dòng)，同時(shí)峰寬減?。▓D3b），與圖3a中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相匹配。這些XRD峰的移動(dòng)主要源于Ag-S鍵長的縮短，而峰的變窄則是由于鍵長分布的縮小和陽離子分布均勻化時(shí)八面體畸變的減少。這一現(xiàn)象被HRTEM測量進(jìn)一步證實(shí)（圖3c，d），平面的綜合線剖面在退火后顯示出輕微的收縮，進(jìn)一步證實(shí)了從陽離子偏析到均勻無序的過渡。模擬XPS光譜中的Bi 5d峰，與陽離子聚集的構(gòu)型相比，在均質(zhì)陽離子無序的情況下，明顯地轉(zhuǎn)移到較低的結(jié)合能量(3e)。同樣，與制備的樣品相比，退火的AgBiS2納米晶體顯示了一個(gè)小的但明顯的化學(xué)位移，以降低能量（圖3f,g），與本文關(guān)于退火時(shí)陽離子均勻化的主張一致。


3、超薄AgBiS2納米晶體太陽能電池

基于AgBiS2納米晶體優(yōu)異的光學(xué)吸收特性，本文進(jìn)一步演示了高效的超薄溶液加工太陽能電池的構(gòu)造和表征。太陽能電池由玻璃/銦錫氧化物（ITO）/二氧化錫/AgBiS2/空穴傳輸層（HTL）/MoO3/Ag的堆疊結(jié)構(gòu)組成（圖4a）。橫截面TEM證實(shí)了器件層的超薄性質(zhì)（圖4b）。

平均功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）是太陽能電池的一個(gè)重要指標(biāo)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，用聚(三芳胺) （PTAA）代替 PTB7作為電子阻擋層（即空穴傳輸層）可以大幅提高開路電壓（Voc）和填充因子（FF）， 并導(dǎo)致PCE增加約20％，達(dá)到8.7±0.3％，最佳設(shè)備達(dá)到9.17％（圖4c，d）。對其中一個(gè)性能優(yōu)異的樣品進(jìn)行性能認(rèn)證測試，在AM1.5G全日照下測得的PCE為8.85%，滯后現(xiàn)象可以忽略不計(jì)（圖4e）。同時(shí)，外部量子效率（EQE）光譜結(jié)果顯示，最大短路電流密度（Jsc）為26.5 mA cm-2（圖4f）。

除了平均功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）外，穩(wěn)定性是光伏器件的另一個(gè)重要指標(biāo)。通過讓未封裝的器件在環(huán)境氣氛（相對濕度，約60%）中接受AM1.5G的單太陽光照，進(jìn)一步研究了運(yùn)行穩(wěn)定性。通過應(yīng)用固定在最大功率點(diǎn)（MPP）的正向偏壓來測量該器件的性能。PTB7器件的PCE在20分鐘的照明后下降到2%以下，而PTAA器件在連續(xù)操作下表現(xiàn)出更好的操作穩(wěn)定性。在環(huán)境條件下對未封裝的電池進(jìn)行10小時(shí)的最大功率點(diǎn)測試后，該裝置保持了85%的原始效率（圖4g）。


【總結(jié)】

本文證明了在溫和的退火條件下，三元AgBiS2納米晶體的吸收系數(shù)可以通過陽離子無序均勻化得到提高。在退火的AgBiS2納米晶體薄膜中獲得了超高的吸收系數(shù)，對于30nm的納米晶體薄膜，計(jì)算出的光譜極限最大效率（SLME）超過26%。第一性原理計(jì)算與XRD、HRTEM和XPS測量相結(jié)合的結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了陽離子構(gòu)型的改變。基于AgBiS2納米晶體制作的超薄的太陽能電池獲得了27mA cm-2的最大短路電流密度（Jsc）和高達(dá)9.17%的功率轉(zhuǎn)換效率。同時(shí)，空氣穩(wěn)定性和光照穩(wěn)定性也得到了驗(yàn)證。我們的工作不僅確立了超薄AgBiS2納米晶體太陽能電池的潛力，而且證明了原子構(gòu)型工程在多元系統(tǒng)中的重要性。

原標(biāo)題：Nature 子刊：高效超薄太陽能電池